Evaluation on applying Condensate from Food Waste Dry Process as External Carbon Source to Biological Denitrification Process

In this study, the applicability of dry condensate generated from food waste dry feed conversion process was evaluated as an external carbon source to increase the efficiency of the biological denitrification process.

Methods

The experiment was carried out in the form of a batch test, and dry condensate was injected into each reactor according to the COD and T/N ratio (C/N ratio). Then, the reactor was operated under anoxic conditions for 5 hours, and nitrate nitrogen was analyzed at intervals of 1 hour.

Results and Discussion

The dry condensate from food waste showed a low nitrogen content (T-N 220 mg/L) compared to a high organic matter content (TCOD 21,863 mg/L), and was analyzed to satisfy the conditions of an external carbon source in the denitrification process. And as a result of the experiment, it was found that the nitrate nitrogen removal efficiency was up to 76% after 5 hours at a C/N ratio 7.50:1, which was significantly increased compared to the control which was without condensed water (removal efficiency 4%). Moreover, the removal efficiency of 28% was exhibited even at the C/N ratio 0.95:1, which exhibited the lowest efficiency. In addition, as a result of calculating the specific denitrification rate (SDNR) for each C/N ratio, 7.50:1 was found to be as 0.0726 mg NO₃^-/mg VSS/d, which was significantly increased than that of control as 0.0038mg NO₃^-/mg VSS/d.

Conclusion

Based on these results, it is judged that it is possible to utilize the dried condensate of food waste as an external carbon source in the denitrification process.

Key words: Food waste dry condensate, Biological denitrification, external carbon source, NO₃-N removal, SDNR

요약

목적:

본 연구에서는 음식물류 폐기물 건조 사료화 공정에서 발생되는 건조응축수를 생물학적 탈질공정의 효율을 증대시키기 위한 외부탄소원으로 활용성을 평가하였다.

방법:

실험은 batch test의 형태로 수행되었으며, 각각의 반응기에는 건조응축수를 COD 및 T/N의 비율 (C/N ratio)에 따라 주입한 후, 무산소 조건에서 5시간 동안 운영하며 1시간 간격으로 질산성 질소의 농도를 분석하였다.

결과 및 토의:

음식물류 폐기물 건조응축수는 높은 유기물 함량 (TCOD 21,863 mg/L) 대비 낮은 질소함량 (T-N 220 mg/L)을 나타내어, 탈질공정에서의 외부탄소원의 조건을 만족하는 것으로 분석되었다. 또한 실험 결과, C/N ratio 7.50:1에서 5시간 후 질산성 질소 제거효율이 최대 76%로, 응축수를 투입하지 않은 control (제거효율 4%)에 비해 크게 증가한 것으로 나타났다. 더욱이, 가장 낮은 효율을 나타내었던 C/N ratio 0.95:1에서도 28%의 제거효율을 나타냈다. 또한, 각 C/N ratio 별 specific denitrification rate (SDNR)을 산출한 결과, C/N ratio 7.50:1에서 0.0726 mg NO₃^-/mg VSS/d로, control의 0.0038 mg NO₃^-/mg VSS/d에 비해 크게 증가한 것으로 확인되었다.

결론:

이러한 결과를 바탕으로 음식물류 폐기물 건조응축수를 탈질공정에서의 외부탄소원으로 활용이 가능할 것으로 판단된다.

주제어: 음식물류 폐기물 건조응축수, 생물학적 탈질, 외부탄소원, 질산성 질소 제거, SDNR

1. 서 론

2020년 기준 국내 총 폐기물 발생량은 19,546만톤/년으로, 이 중 8.9%를 생활계폐기물이 차지하고 있으며, 생활계폐기물 중 음식물류 폐기물은 22.9%(516만톤/년)를 차지하고 있는 것으로 조사되었다[1]. 그러나 음식물류 폐기물을 포함한 유기성 폐기물은 2005년 침출수 및 악취 등의 문제로 육상 직매립이 금지되었으며, 2006년 런던협약에 따라 해양투기가 전면 금지됨에 따라 육상 처리에 대한 방안 마련이 강구되었다[2]. 또한 국내에서는 1998년부터 음식물류 폐기물 감량 및 자원화 기본계획이 추진되었으며, 그 결과 1997년 9.7%에 불과하던 음식물류 폐기물의 재활용률이 2020년 98.1%로 크게 증가하였다[3]. 2020년 기준 음식물류 처리장은 공공시설 28.2%, 민간시설 71.8%로, 민간시설의 비율이 증가하고 있는 추세이다[4]. 2017년 기준 재활용 방법으로는 공공기시설의 경우 퇴비화 62%, 건식사료화 32%, 습식사료화 6%로 나타난 반면, 민간시설에서는 습식사료화 74%, 퇴비화 22%, 건식사료화 4%로 나타났다[5]. 그러나 습식사료가 조류인플루엔자, 아프리카돼지열병 등의 가축질병의 원인 중 하나로 지목됨에 따라, 국내 정부에서 수분함량 14%를 초과하는 음식물류 폐기물을 가금류의 사료로 사용하는 것을 전면 금지하였으며, 이어 개, 돼지 등의 가축에게도 습식사료의 사용을 금지시키고자 하는 의견 또한 제시되고 있다[6,7]. 이에 따라 습식사료화가 높은 비율을 차지하고 있는 민간시설에서도 건식사료공정으로 전환되고 있는 추세이나, 아직까지 건조공정 운영 중 발생되는 다량의 고농도 폐수의 처리비용 등의 문제로 인하여 중소형 민간업체에서는 어려움을 호소하고 있는 실정이다[8].

생물학적 폐수처리공정에서 질소의 처리과정 중 질산성 질소(NO₃^--N)를 탈질시키기 위해서는 충분한 탄소원을 필요로 한다[9]. 특히 탄소원이 부족하여 COD/total kjeldahl nitrogen (C/N ratio)의 비율이 낮을 경우, 생물학적 탈질반응이 원활히 이루어지지 않아 방류수 내 질소 농도가 수질기준을 초과할 우려가 있다[10]. 이러한 이유로, C/N ratio가 낮은 폐수의 생물학적 처리공정에는 효율적인 질소제거를 위해 인위적으로 외부탄소원을 주입하여 적절한 C/N ratio를 갖춰주어야 한다[11,12]. 이러한 탈질공정의 효율향상을 위해 주로 사용되는 외부탄소원으로는 아세트산, 메탄올, 에탄올 등이 있으나, 이들은 화학약품으로써 비용적인 문제(에탄올)과 더불어 pH 조절의 어려움(아세트산), 일부 슬러지에 대한 적응성 및 탈질속도 저하(메탄올) 등의 문제점이 제기되고 있는 실정이다[13,14,15]. 이에, 최근에는 처리 의무가 있는 물질의 재활용 방안으로써 외부탄소원으로 활용하는 방안에 대한 연구가 제시되고 있으며, 주요 대상 물질로는 하수슬러지, 분뇨, 음식물류 폐기물 등이 있다[16]. 특히 국내 음식문화의 특성상 고형물의 생분해가 빠른 발효음식이 많아 유용한 외부탄소원으로서 주목받고 있다[17]. 그러나 실제 운영현장의 상황 및 다양한 처리장별 특성에 적용하는데 한계가 있으며, 실증화 운영의 결과가 미흡하여 현장 적용에도 어려움을 겪고 있는 실정이다[18].

음식물류 폐기물의 건조공정에서 발생되는 응축수는 휘발성지방산(Volatile fatty acid)의 함량이 매우 높은 반면, 고형물, 질소, 인 등의 함량은 매우 낮은 특성을 가지고 있어 일반적으로 사용되는 메탄올과 유사한 탈질속도를 보여 외부탄소원으로서의 활용가치가 높은 것으로 알려져 있다[19,20]. 건조응축수는 생분해도가 높은 유기물로 구성되어 있어 외부탄소원으로서의 가치가 높으나, 유기물의 농도가 메탄올에 비해 낮으며, 오염물질을 포함하는 경우가 잦아 재활용 바이오매스보다는 폐기물이라는 인식이 큰 이유로 하폐수처리장에서 처리비용을 받으며 처리해주고 있는 상황이다[21]. 또한 국내 정부에서는 수질오염방지시설의 운영에 필요한 유기탄소원을 제조 및 사용하는 경우, 다음과 같은 기준을 제시하고 있다: 부유물질(SS) 15,000mg/L 이하, 노르말헥산(N-Hexan) 1,000 mg/L 이하, 총질소(T-N) 3,000mg/L 이하, 총인(T-P) 400mg/L 이하, 총휘발성유기산(VFA) 40,000mg/L 이상, 구리·수은·납 및 카드뮴과 그 밖의 오염물질 중 사용하고자 하는 시설에서 처리할 수 없는 오염물질은 나지역 배출허용기준 이하의 기준을 충족시켜야 한다[22].

본 연구에서는 폐수 내의 고농도 질소를 제거하기 위한 탈질/질산화 공정을 대상으로, 탈질에 필요한 외부탄소원으로써 음식물류 폐기물의 건조응축수를 적용하여 활용 가능성을 평가하고자 한다. 건조응축수는 각각 다른 C/N ratio를 기준으로 투입하여 반응시켰으며, 1시간 간격으로 채수하여 최대 5시간까지 시간에 따른 탈질효율을 분석하였다.

2. 실험방법(또는 재료 및 방법)

2.1. 외부탄소원 선정

본 연구는 하수처리장에 유입되는 하폐수 내의 고농도 질소를 제거하기 위한 탈질/질산화공정(MLE: Modified Ludzack Ettinger) 중 탄소원에 따른 처리효율 평가를 위해 수행되었다. 탈질에 필요한 탄소원으로는 고양시 J 음식물류 건조 사료화 시설에서 발생한 건조응축수를 사용하였다. 건조응축수의 탈질효율은 선정된 탄소원의 C/N비에 따른 specific denitrification rate (SDNR)을 통해 평가하였다. SDNR은 아래 식 (1)을 통해 산출하였다.

(1)

SDNR(mgNO3−−N/mg VSS/d)=(NO0−NO)θX

여기서, NO₀는 초기 NO₃^--N의 농도(mg/L), NO는 반응 종료 후 NO₃^--N의 농도(mg/L), θ는 반응시간(d), X는 미생물 농도(MLSS, mg/L)를 나타낸다.

2.2. 회분식 탈질실험

건조응축수의 외부탄소원 적용성 평가를 위하여 Jar-tester를 이용하여 Fig. 1과 같이 회분식 실험을 수행하였다. 탈질을 위한 슬러지는 수도권매립지에서 채취한 탈질슬러지를 사용하였으며, 원수로는 NaNO₃ (500mg/L as N)을 이용하여 질산성 질소 농도를 기준으로 100 mg/L의 합성폐수를 제조하여 사용하였다. 세팅된 1L 반응기에 건조응축수, 메탄올, 에탄올을 각 탄소원을 C/N ratio를 기준으로 0.95:1, 1.90:1, 3.75:1, 5.50:1, 7.5:1 비율로 주입하여 반응시간에 따른 질산성 질소의 농도를 측정하였다. 실험은 폭기를 하지 않는 무산소 조건을 유지하였으며, 60 rpm의 속도로 교반하였다. 고형물(MLSS) 및 휘발성 고형물(MLVSS)의 농도는 각각 약 5,000 mg/L 2,500 mg/L로 조정하였다. 실험은 2회 반복하여 결과의 평균으로 제시하였다.

2.3. 분석 항목 및 방법

수집한 원료 및 반응 전후의 슬러지는 standard methods (APHA, 1998)를 따라 분석하였다. 분석 항목으로는 TCOD, T-N, NO₃-N, T-P로 선정하였으며, TCOD_Cr 및 NO₃^--N은 발색법을 이용한 spectrophotometer (DR5000, Hach UV-spectrometer)를 사용하였다.

3. 결과 및 고찰

3.1. 원료 분석

음식물류 폐기물 건조응축수의 외부탄소원으로써 활용 가능성을 평가하기 위해 응축수의 특성을 분석하였다. 분석 결과는 아래 Table 1에 정리하였다. 건조응축수 분석 결과, COD는 21,863 mg/L로 높은 유기물 함량을 나타낸 반면, T-N 및 T-P는 각각 220 mg/L, 7.35 mg/L로 비교적 낮은 것으로 확인되었다. Kim 등23)의 응축수 분석 결과에 따르면, 응축수의 TCOD는 21,374 mg/L, T-N 및 T-P는 각각 148.4 mg/L, 4.19 mg/L로, 본 연구와 유사한 결과를 나타냈다, 특히 해당 연구에서는 응축수의 C/N ratio는 144로, Lee 등[24,25]이 분석한 음폐수(TCOD 145,100 mg/L, C/N ratio 21.5)와 음식물류 폐기물(TCOD 80,635 mg/L, C/N ratio 31)에 비해 오염물질이 적고 C/N ratio가 높은 결과를 나타냈다고 주장하였다.

3.2. 회분식 탈질공정 운영 결과

생물학적 탈질공정의 효율 증대를 위한 외부 탄소원으로써 음식물류 폐기물 건조 과정에서 발생하는 건조응축수를 적용한 실험 결과, 건조응축수(탄소원)를 추가하지 않은 control의 경우, 초기 100mg/L와 큰 차이를 보이지 않았던 반면, 건조응축수를 투입한 반응기에서는 시간에 따라 NO₃^--N의 농도가 점차 감소하는 경향을 나타냈다. 특히, C/N ratio 7.5:1에서는 2시간 이후까지 C/N ratio 5.50:1과 유사한 효율을 나타냈으나, 3시간 이후 점차 차이가 발생하며, 최종적으로 5시간 후 5.50:1의 제거율(69%)보다 높은 76%의 제거율을 나타내었다. S.R. Chae and H.S. Shin [26]은 vertical submerged membrane bioreactor (VSMBR)를 이용하여 응축수 주입에 따른 영양물질의 제거효율 평가실험에서 음식물류 폐기물 건조응축수(외부탄소원)의 주입이 생물학적 반응을 통해 인을 제거하는 미생물의 활성을 증진시켜, 폐수 내 영양염류의 제거 효율을 증진시킨다고 주장하였다. 해당 연구에서는 HRT (hydraulic retention time) 8 hr, SRT (sludge retention time) 60 d, 그리고 내부반송율 400%의 조건에서 TCOD, T-N, T-P가 각각 평균 96%, 74%, 그리고 78%의 제거효율을 나타났었다고 밝혔다. 음식물류 폐기물 발효액을 외부 탄소원으로 활용했던 Jialing Tang 등[27]은 Anoxic/oxic-membrane bioreactor를 150일 동안 운영하며, T-N 제거효율을 20%에서 44-60%까지 증대시키는 것에 성공하였으며, 특히 미생물의 대사활성이 향상되고 미생물 군집 구조의 큰 변화가 오염물질 제거를 촉진하였다고 주장하였다. 이러한 연구들 외에도 음식물류 폐기물을 기반으로 한 외부탄소원을 활용하여 생물학적 탈질 공정에서 질소 제거효율을 크게 향상시킨 연구가 다수 보고되고 있다[28,29,30].

건조응축수 투입에 따른 5시간 반응 후의 SDNR 산출 결과, C/N ratio 5.50:1 및 7.5:1에서 각각 0.0650 mg NO₃^-/mg VSS/d, 0.0726 mg NO₃^-/mg VSS/d로 가장 높게 나타났다. 또한, 가장 낮은 SDNR 결과를 나타났었던 C/N ratio 0.95:1 (SDNR 0.0267 mg NO₃^-/mg VSS/d) 역시 응축수를 투입하지 않은 control의 SDNR (0.0038 mg NO₃^-/mg VSS/d)에 비해 약 600배 이상 증가한 결과를 나타내었다. 음식물류 폐기물 발효액(food waste fermentation leached, FWFL)을 탄소원으로써 활용한 Jialing Tang 등[31]의 연구에 따르면, FWFL 내에 함유된 젖산을 포함한 휘발성 유기산이 탈질공정에서의 외부탄소원으로서 활용될 수 있다고 주장하였다. 해당 연구에서 FWFL의 SDNR은 5.5 mg NOx-N/g VSS·hr로, 전분(0.8 mg NOx- N/g VSS·hr)에 비해 크게 증가하였으며, 젖산(5.1 mg NOx- N/g VSS·hr)과 유사한 결과를 나타낸 반면, 이미 생분해성이 높은 아세트산의 SDNR (6.9 mg NOx-N/g VSS·hr)에 비해 낮은 결과를 나타내었다고 밝혔다. 이러한 결과들을 바탕으로, 음식물류 폐기물 건조 응축수를 생물학적 탈질공정의 효율 증대를 위한 외부탄소원으로의 활용이 가능할 것으로 판단된다.

4. 결론

본 연구는 음식물류 폐기물 건조 사료화 공정에서 발생되는 건조응축수를 생물학적 탈질공정의 효율을 증대시키기 위한 외부탄소원으로 활용 가능성을 평가하기 위하여 수행되었다. 실험은 batch test로 수행되었으며, 질산성 질소 100 mg/L 기준의 합성폐수를 대상으로 건조응축수를 투입하지 않은 control과 C/N ratio에 따라 각각 0.95:1, 1.90:1, 3.75:1, 5.50:1 그리고 7.50:1 투입하였다. 반응기는 무산소 조건에서 최대 5시간동안 탈질반응을 진행했으며, 1시간 간격으로 채수하여 질산성 질소를 분석하였다. 실험 결과, 5시간 후 질산성 질소 제거효율 4%를 나타냈던 control과 비교하여 가장 낮은 결과를 나타냈던 0.95:1에서도 제거효율이 28%까지 증가하는 것으로 나타났다. 특히 가장 높은 제거효율은 C/N ratio 7.50:1에서 제거효율 76%로 나타났으며, SDNR 산출 결과 해당 비율에서 0.0726 mg NO₃^-/mg VSS/d 로 가장 높은 효율을 나타냈다. 이러한 결과를 바탕으로 음식물류 폐기물 건조응축수를 탈질공정에서의 외부탄소원으로써 활용이 가능할 것으로 판단된다. 그러나 본 연구는 batch test로 수행된 기초실험으로, 추루 continuous test 및 pilot test 등의 scale-up을 통한 추가적인 연구가 필요하다. 또한 추가 연구를 통해 경제성 평가 등의 분석을 통해 최적 C/N ratio 검토 및 실규모 플랜트로의 적용 가능성 등의 고찰이 필요하다.

Acknowledgments

이 논문은 2021년도 정부(과학기술정보통신부)의 재원으로 정보통신기획평가원의 지원을 받아 수행된 연구임(No. 2021-0-01986, 음식물류폐기물 건조 자원화 시설 안전관리 및 안정적 운영을 위한 통합 진단/제어 시스템 개발).

Notes

Declaration of Competing Interest

The authors declare that they have no known competing financial interests or personal relationships that could have appeared to influence the work reported in this paper.

Fig. 1.

Batch test setting

Fig. 2.

NO₃^--N concentration change of different C/N ratio condition.

Table 1.

Characteristic of food waste condensate.

Contents	Condensate	Condensate[23]	Food waste leachate[24]	Food waste[25]
TCOD (mg/L)	21863	21374	145100	80635
T-N (mg/L)	220	148.4	4665	3747
T-P (mg/L)	7.35	4.19	823	389
C/N ratio	99.4	144	21.5	31

Table 2.

NO₃^--N removal efficiency based on C/N ratio.

C/N ratio		Control	0.95:1	1.90:1	3.75:1	5.50:1	7.50:1
NO₃^--N	0hr	100±0.0	100±0.0	100±0.0	100±0.0	100±0.0	100±0.0
concentration	1hr	99±0.0	98±1.5	92±2.0	93±1.5	88±2.5	87±2.0
(mg/L)	2hr	98±0.5	97±0.5	90±1.0	92±1.5	80±0.5	81±0.5
	3hr	99±0.5	93±1.5	87±1.0	85±1.0	74±1.5	63±2.0
	4hr	98±0.0	86±1.0	73±1.0	62±1.0	54±2.0	32±1.5
	5hr	96±0.5	72±1.0	60±1.5	55±0.5	31±1.0	24±0.5
Removal efficiency (5 hr, %)		4±0.5	28±1.0	40±1.5	45±0.5	69±1.0	76±0.5

Table 3.

Result of MLSS and SDNR.

Contents	Control	0.95:1	1.90:1	3.75:1	5.50:1	7.50:1
MLSS (mg/L)	5036	5034	5115	5057	5094	5027
MLVSS (mg/L)	2534	2509	2498	2513	2506	2515
NO0^a) (mg/L)	100	100	100	100	100	100
NO^b) (mg/L)	96	72	60	55	31	24
θ^c) (d)	0.21 (5 hr)
SDNR (mg NO₃^-/mg VSS/d)	0.0038	0.0267	0.0375	0.0427	0.065	0.0726

^a) NO₀: initial concentration of NO₃^—-N,

^b) NO: concentration of NO₃^—N after reaction,

^c) θ: reaction time

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