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AbstractObjectivesThis study aims to estimate the emissions of nitrogen trifluoride (NF3) from South Korea's semiconductor and display industries, in alignment with the country's “2050 Carbon Neutrality” goal, and assess the impact of NF3 emissions on the national greenhouse gas reduction targets (NDC). It also investigates the current status of legal regulations on NF3 emissions under key acts such as the 『Act On The Integrated Control Of Pollutant-discharging Facilities』, the 『Clean Air Conservation Act』, and the 『Framework Act On Carbon Neutrality And Green Growth For Coping With Climate Crisis』, alongside surveying mainly South Korea’s research and development on NF3 mitigation and alternative technologies.
MethodsTo estimate NF3 emissions in South Korea's semiconductor and display industries, the study applied the IPCC 2006 Tier 1 calculation method. Coefficients for the estimation were derived from IPCC guidelines, corporate disclosures, building registers, and Google Earth, with corporate disclosures being utilized for estimate validation. The legal review covered 22 laws, decrees, and regulations to check for provisions regulating “NF3” or “nitrogen trifluoride” emissions from semiconductor and display facilities. Exploration of mitigation and alternative technologies was conducted through internet platforms like Web of Science, spanning five years from 2019 to 2023, in line with the timeline of Best Available Techniques discussions for these sectors.
Results and DiscussionEstimated results confirmed that NF3 emissions could be a significant contribute to greenhouse gas emissions in the semiconductor industry. Comparing the estimated values with the direct emissions reported in the ESG reports of companies A, B, C, and D, it was found that the estimated values correspond to an average of 55%, 44%, 66%, and 84% of the companies' direct emissions, respectively. For companies A and B, since their ESG reports combine domestic and overseas direct emissions without distinction, the estimated values including the area of overseas operations were used for comparison. The sum of the estimated values amounts to 2.066-2.233% of the industrial sector's greenhouse gas emission targets for 2030, which suggests that this could have a significant impact on achieving national greenhouse gas reduction goals. The legislative review revealed that while NF3 is mainly managed under the 『Clean Air Conservation Act』, it is largely unaddressed in a wide range of greenhouse gas management legislation, with the exception of the 'Best Available Techniques Reference Documents' for the two industries. Research on NF3 reduction technologies seems to be relatively scarce, and the development of alternatives to the gas has also been constrained.
ConclusionThe study confirms the significant impact of NF3 emissions on South Korea's greenhouse gas reduction goals, underscoring the need for national and industrial collaboration in developing NF3 emission mitigation and alternative technologies. The results are expected to serve as valuable foundational data for policy decisions on strengthening NF3-related regulations and developing mitigation technologies.
요약목적본 연구는 대한민국이 선언한 ‘2050 탄소중립’ 목표에 부응하여, 국가 주력 산업인 반도체 및 디스플레이 산업에서의 삼불화질소(NF3) 배출량을 추산하고, NF3가 국가 온실가스 감축 목표(NDC)에 미치는 영향을 평가하는 것을 목적으로 한다. 또한, 『환경오염시설의 통합관리에 관한 법률』, 『대기환경보전법』, 『기후위기 대응을 위한 탄소중립ㆍ녹색성장 기본법』을 중심으로 NF3 배출에 대한 현행법적 규제의 현황을 조사하고, NF3 저감 및 대체 기술에 대한 국내 연구 및 개발 현황을 파악하였다.
방법이 연구에서는 국내 반도체 및 디스플레이 산업에서의 NF3 배출량을 추산하기 위하여 IPCC 2006 Tier 1에 근거한 계산 방법을 적용하였다. 산정식에 대한 계수의 채택은 IPCC 가이드라인에 주어진 계수, 기업별 공시 자료, 건축물대장, 구글 어스를 사용하였고 추산 값에 관한 판단은 기업의 공시 자료를 통해 수행하였다. 관계 법령 검토는 22개 법, 시행령, 시행규칙에 대해 반도체 및 디스플레이 사업장에서 배출되는 ‘NF3’ 또는 ‘삼불화질소’를 규제하는 조목의 유무를 검토하였다. 저감 및 대체 기술에 관한 탐색은 Web of Science 등 인터넷 검색 플랫폼을 이용하였으며 기간은 반도체 및 디스플레이 업종의 최적가용기법의 논의 시점에 따라 2019년부터 2023년의 5년으로 지정되었다.
결과 및 토의:추산 결과, NF3 배출량은 반도체 산업에서 상당한 온실가스 배출 요인이 될 수 있음을 확인하였다. A, B, C, D 기업의 ESG 보고서상 직접배출량과 본 연구에서의 추산 값을 비교한 결과 추산 값이 차지하는 비율이 기업 직접배출량의 평균 55%, 44%, 66%, 84%에 해당하는 것을 확인할 수 있었다. 이때, A, B 기업은 자사 ESG 보고서에 국내외 사업장별 직접배출량이 구분 없이 하나로 합산하여 발표하고 있어 해외 사업장 면적을 포함한 추산 값을 비교에 사용하였다. 추산 값의 총합은 2030년 산업 부문 온실가스 배출량 목표치의 2.066-2.233%에 달하는 것을 알 수 있어 이는 국가 온실가스 감축 목표 달성에 있어 중대한 영향을 미칠 수 있음을 시사한다. 법령 검토 결과, NF3는 주로 『대기환경보전법』에 의해 관리되고 있으나, 두 업종의 ‘최적가용기법 기준서’를 제외한 광범위한 온실가스 관리 법령에서는 대부분 다루어지지 않는 것으로 확인되었다. NF3 저감 기술에 관한 연구는 상대적으로 미비한 것으로 보이며, 대체 가스 개발 또한 제한적이었다.
1. 서 론탄소중립에 관한 국제적인 관심이 높아지는 가운데, 대한민국은 ‘2050 탄소중립’을 선언하고, ‘2050 탄소중립 시나리오’ 수립을 추진하여 탄소중립을 이루려고 함과 동시에 국가 주력 산업인 반도체 산업의 육성 및 증진을 위하여 반도체 벨트 조성과 인프라 투자 확대 등의 육성 전략을 발표하였다[1-4]. 반도체 공정의 온실가스 배출량은 배출량의 95%를 감축한다고 가정했을 때 웨이퍼(wafer) 1장을 가공할 시 노드(node)에 따라 약 0.120 tons of CO2 equivalent (이산화탄소상당량톤, tCO2-eq)에서 약 0.335 tCO2-eq이 배출되는 것으로 연구되었다[5-6]. 특히 선행 연구에 따르면 웨이퍼 가공에 사용되는 삼불화질소(NF3)가 차지하는 비중은 배출량의 95%가 감축된다고 가정에서 전체 온실가스 배출량 중 52-58%를 차지하는 것으로 보고되었다[7]. NF3의 지구온난화지수(GWP)는 International panel on climate change (IPCC)의 sixth assessment report (AR6 Report) 기준 17,400으로 메탄(CH4)의 623배, 아산화질소(N2O)의 63.7배 더 온실 효과가 강한 가스이다[8]. 그러나 현행 『대기환경보전법』, 『기후위기 대응을 위한 탄소중립・ 녹색성장 기본법』은 NF3가 제외된 도쿄의정서 상 6종의 온실가스만 지정되어 있다[9-11]. 국제사회는 2018년 유엔기후변화협약 당사국총회에서 2024년 12월 31일까지 모든 당사국이 NF3를 포함한 7가지 온실가스를 보고하도록 지정하였다[12]. 단, HFCs, PFCs, SF6, NF3는 개발도상국에 대해 국가온실가스감축목표(NDC)에 반영되었을 때 보고 하도록 결정되었다[13]. 대한민국 정부는 2019년까지 NF3 생산・소비 업체와 관련 협회 대상으로 가스 생산・소비량 등을 조사하였고, 2021년까지 NF3 생산·소비량, 배출 저감 설비 설치 현황, 저감 효율을 조사하여 2022년까지 NF3 관리체계와 배출량 시범 산정을 이루어 2023년까지 NF3를 통계에 반영하는 것을 추진한다고 NDC에 밝힌 바 있다[14-16]. 그러나 실제로는 NF3 배출 및 감축량 산정 방법이 2023년 6월 12일에서야 시행되었고, 2023년 12월 7일 이뤄진 제410회 국회 제3차 환경법안심사 소위 회의록에 따르면 회의일까지 NF3의 배출량 통계는 산정되지 않은 것으로 확인되었다[17-18].
이에 본 연구는 국내 반도체 및 디스플레이 기업들의 NF3 배출량을 추산하여 대한민국 NDC에 미치는 영향을 파악하고, 『환경오염시설의 통합관리에 관한 법률』, 『대기환경보전법』, 『기후위기 대응을 위한 탄소중립・녹색성장 기본법』을 중심으로 현행법상 NF3의 규제 현황을 조사하였으며 NF3 대체 및 저감 기술의 현황 파악을 수행하였다. 따라서, 이 연구는 국가의 주요 산업 분야에서 NF3 배출량을 정확히 파악하고, 그 영향을 분석함으로써, 국가 온실가스 감축 목표 달성에 이바지하고자 한다. 또한, 현재의 법적 및 기술적 조건을 기반으로 향후 NF3 관리와 저감 전략을 제안하는 것을 궁극적인 목적으로 한다.
2. 연구 방법2.1. 국내 반도체 및 디스플레이 기업의 NF3 배출량 추산배출량 추산을 통해 반도체 및 디스플레이 기업에서의 NF3로 인한 온실가스 배출량의 규모를 파악하였다. 반도체 및 디스플레이 기업에서 NF3를 사용하는 공정은 각 업종의 ‘최적가용기법 기준서’에 명시된 통합공정도를 참고하였다. 반도체 제조업은 웨이퍼 가공 과정 중 박막 형성(증착)과정, 발광 다이오드의 기판 제작(FAB)공정 중 반도체 막 증착 과정, 태양광 전지 셀(Cell) 공정 중 반사방지막 형성과정에서 NF3가 사용되었으며 디스플레이 제조업에서 NF3를 사용하는 공정은 TFT-LCD(반도체 소자인 박막트랜지스터를 화소 하나하나에 배열하여 화소 각각을 구동시키는 능동형 LCD, Thin Film Transistor Twisted Nematic Liquid Crystal Display) 제조 공정 중 증착 공정, LCD C/F(컬러필터, Color Filter) 제조 공정 중 증착 및 ITO(공통전즉, Indium Tim Oxide)증착 공정, OLED LTPS(유기발광다이오드 저온다결정실리콘, Organic Light Emitting Diode Low Temperature Polycrystalline Silicon) 제조 공정 중 증착 공정과 식각 공정, OLED 봉지(Encapsulation) 공정 중 (박막) 봉지 공정이며 두 공정 모두 대기 및 수질오염물질의 형태로 배출되는 것을 확인하였다. 이에 따라, 배출량 추산 대상 기업으로 한국반도체산업협회 회원사 중 웨이퍼 가공 및 FAB 공정이 있는 소자/파운드리업체 7개 기업과 한국디스플레이산업협회 회원사 중 TFT-LCD 등의 제조 공정이 있는 패널 제조 2개 기업을 채택하였다[19-20].
배출량 산정 방법은 IPCC 가이드라인 내 존재하는 의사결정나무 분석을 이용하였다[21-22]. 서론에서 언급했던 바와 같이 국내의 NF3 배출량 통계가 만들어지지 않았기 때문에 Tier 2 또는 Tier 3를 적용할 수 없었고, 기업별 기판 사용량 정보 또한 파악이 불가하여, 개정된 IPCC 산정식이 아닌 IPCC 2006 Tier 1 산정식이 채택되었다[23]. 산정식은 (1)과 같다.
이때, {FCi}n은 불소 화합물(Fluorinated compounds, FCs) 가스 i의 배출량, 기체 i의 질량을 말한다. EFi는 제품군의 기판 표면적의 제곱미터당 연간 배출량으로써, 기체 i에 대한 FC 배출계수, 제곱미터당 기체 i의 양을 말한다. Cu는 연간 공장생산설비 이용률, 비율을 말한다. Cd는 연간 제조설비 용적, 공정기판의 Gm2, 단 PV제조업은 Mm2를 말한다. CPV는 FC를 이용하는 PV제조업체의 비율을 말한다. δ는 식 (1)이 PV 산업에 적용될 경우 1, 식 (1)이 반도체나 TFT-FPD 산업에 적용될 경우 0으로 보며, 단위는 없다[24]. 본 연구에서 사용한 EFi는 IPCC 2006 가이드라인에서 주어진 계수를 사용하였다. Cu는 각 기업의 전자공시시스템상 2022.12. 사업보고서 자료를 참고하였다. 비상장기업의 경우 설비가동률을 확인할 수 없어 1(100%)로 가정하였다. 이때, I 기업은 국내 두 사업장의 평균가동률을 평균한 96.3%를 설비가동률로 보았다. Cd는 기업별 국내・외 생산공장에 대해 기업 홈페이지, 전자공시시스템 사업보고서를 참고하여 사업장 위치를 특정하였다. 건축물대장이 존재하는 국내 사업장의 경우 일반건축물대장(갑, 을)과 건축물대장 총괄표제부(갑, 을)를 참고하였으며, 건축물대장이 없는 해외 사업장이나 공사 중인 사업장의 경우, 구글 어스를 이용하여 건축물 면적을 계산하거나 국토교통부에서 운영하는 토지이음 웹사이트에 기재된 공장용지를 대신 사용하였다. 외국계 기업은 한국 법인에만 한정하여 사업장 면적을 추산하였다. δ는 계산의 편의를 위해 0으로 보았으며 이에 따라 CPV는 위 식에서 고려하지 않았다.
추산된 값을 9개 기업이 발표한 ESG 보고서의 온실가스 직접배출량(scope 1) 발표량과 비교하였으며, ESG 보고서를 발표하지 않은 기업과 한국 법인의 온실가스 직접배출량을 기재하지 않은 외국계 기업을 제외하여 진행하였다. 반도체 제조업의 A, B 기업의 경우 자사 ESG 보고서에 해외 사업장과 국내 사업장의 온실가스 직접배출량을 합산하여 보고하였으나, 본 연구에서는 국내와 해외 사업장을 구분하여 배출량을 추산하였다. 추산에 반영된 해외 사업장은 Fig. 1과 같다. ESG 보고서를 발표한 기업들이 사용한 온실가스 배출 기준 및 지침이 상이하거나 기록되지 않은 경우들이 있었다. 본 연구에서는 앞 절에서 추산한 기업별 NF3 배출량을 IPCC에서 발표한 AR4, AR5, AR6의 NF3의 GWP를 곱하여 NF3에 의한 온실가스 직접배출량을 추산하고, 이를 기업별 ESG 보고서상 온실가스 직접배출량과 비교하여 상이한 지침으로 인한 변인을 줄이고자 하였다[25-27]. 추산 값의 정확도는 9개 기업 중 유일하게 NF3로 인한 직접배출량을 발표한 기업의 ESG 보고서상 NF3에 의한 온실가스 직접배출량과의 비교를 통해 고찰하였다.
2.2. NF3 관계 법령 검토 및 저감 기술 조사NF3에 관한 관계 법령 검토는 본 연구에서 다루고자 하는 NF3의 온실 가스상 규제 현황에 기반하여 이루어졌다. 이에 따라 『기후위기 대응을 위한 탄소중립・녹색성장 기본법』 등 22개 법률, 시행령, 시행규칙에 대해 반도체 및 디스플레이 사업장에서 배출되는‘NF3’ 또는 ‘삼불화질소’을 규제하는 조목을 검토하였다. 검토한 법명은 Table 1과 같다. 법령의 검토 결과는 대기오염물질의 규제를 중심으로 하는 『대기환경보전법』, 온실가스 규제를 중심으로 하는 『기후위기 대응을 위한 탄소중립・녹색성장 기본법』, 그리고 사업장에 특정 오염물질 저감 시설 설치를 유도할 수 있는 『환경오염시설의 통합관리에 관한 법률』을 중심으로 정리하였다. 또한, G20 국가의 온실가스 관리 현황을 파악하고, 주요국인 미국, 일본, 유럽연합의 NF3 관리 현황을, 배출권거래제를 중심으로 파악하였다. 법령 검토 후, NF3 대체 및 저감 기술의 최근 개발 현황을 파악하고자 인터넷 검색 플랫폼 Web of Science, Science Direct, Scidence ON, KISS, RISS, DBpia에 대해 검색어 ‘NF3 decomposition’, ‘nitrogen trifluoride decomposition’, ‘삼불화질소 분해’를 이용하여 기준서에 명시된 제품별 환경관리기법 논의 및 검토 이후에 발간된 논문, 특허 등을 조사하였다. 대체 가스의 개발 또한 위 플랫폼을 이용하여 검색어 ‘NF3 substitute’, ‘NF3 replace’, ‘NF3 alternative’, ‘nitrogen trifluoride substitute’, ‘nitrogen trifluoride replace’,‘nitrogen trifluoride alternative’를 통해 탐색을 수행하였다. 탐색 기간은 『환경오염시설의 통합관리에 관한 법률』에 의해 작성된 ‘최적가용기법’의 반도체 제조업과 전자부품 제조업의 환경관리기법이 논의된 시점이 각각 2019년 5월 24일, 2019년 5월 16일로 확인된바, 2019년부터 2023년의 최근 5년간으로 설정하였다.
3. 연구 결과 및 고찰3.1. 국내 반도체 및 디스플레이 기업의 NF3 배출량 및 온실가스 직접배출량 추산
Table 2에 2022년 기준, 국내 반도체 및 디스플레이 기업의 NF3 배출량 및 NF3에 의한 온실가스 직접배출량 추산 결과와 해당 기업의 ESG 보고서상의 온실가스 직접배출량을 도시하였다. 반도체 업종 중 ESG 보고서를 제출한 A, B, C, D 기업의 ESG 보고서상 직접배출량과 본 연구에서의 추산 값을 비교한 결과, NF3에 의한 온실가스 직접배출량 추산 값이 ESG 보고서상 직접배출량의 55%, 44%, 66%, 84%를 차지하였다. 이때, A, B 기업은 자사 ESG 보고서에 국내외 사업장별 직접배출량이 구분 없이 하나로 합산하여 발표하고 있어 해외 사업장 면적을 포함한 추산 값을 비교에 사용하였다. 반면, 디스플레이 업종인 H, I 기업의 경우 두 기업의 추산치가 모두 ESG 보고서상 직접배출량의 2%를 차지하는 것으로 계산되었다. 따라서 NF3로 인한 온실가스 배출량 증가의 주원인은 반도체 업종인 것으로 해석되었다. B 기업의 ESG 보고서상 NF3에 의한 온실가스 직접배출량과 본 연구에서의 추산값을 비교한 결과 본 연구에서 계산한 값이 6% 높은 것으로 나타났다. 『온실가스 배출권거래제의 배출량 보고 및 인증에 관한 지침』에 따르면 연간 50만 톤 이상의 온실가스 배출시설을 가진 사업장은 온실가스 배출 산정방법론에 있어 Tier 2를 적용해야 한다[28]. 그러나 NF3의 경우 국내법상 온실가스가 아니기 때문에 Tier 2를 적용할 의무가 없으며, 기업의 ESG 보고서에 특정 method를 명시하지 않아 정확한 산정방법론을 파악할 수 없었다. IPCC 가이드라인에 따르면 본 연구에서 사용한 2006 Tier 1 method에서 반도체와 TFT-FPD 제조업에 대해 EFi가 0-200%에서 95% 신뢰구간을 가진다는 점과 『온실가스 배출권거래제의 배출량 보고 및 인증에 관한 지침』에서 사용하는 배출계수가 IPCC 2006을 참고하였음을 참작할 때, 본 연구에서 사용한 추정 방법과 정확도가 B 기업이 ESG에서 사용한 것과 유사하다고 사료된다. 그러나, 건축물대장상으로는 각 건축물의 명칭과 용도만 파악할 수 있으며, 그 이상의 정보는 관계 법령에 따라 보호되고 있으므로 정확한 연면적을 계산하는 데 한계가 있었고 본 연구의 계산에 사용된 EFi는 앞에서 언급한 바와 같이 그 방법론적 특성상 불확도가 높다는 단점으로 인해 오차가 발생한 것으로 보여진다.
계산된 추산 값이 국내 NDC에 미치는 영향을 파악해 보았다. 2018년 대한민국 산업 부문 온실가스 배출량, 2030년 산업 부문 온실가스 배출량 목표치, 2020년 서울시 수송 부분 온실가스 배출량과 비교하였다[29-30]. 추산 값에 대해 AR5의 GWP 100을 적용했을 때 각각 1.830%, 2.066%, 61.51%를 보였으며, 연구에 사용한 IPCC report 중 가장 큰 GWP 100을 갖는 AR6를 적용하면 1.977%, 2.233%, 66.48%에 다다르는 것으로 확인되었다. 이것은 또한 국가통계포털에 따른 2020년에서 2021년 총 온실가스 배출량 증가치의 21.466-23.199%에 해당하는 양으로 확인되었다. 할로카본 및 육불화황 소비에 대한 국가통계에 따르면, Fig. 2와 같이 2009년부터 증감을 반복하나 15백만 tCO2-eq 이하로 떨어지지 않는 것을 볼 수 있어 본 연구로 추산된 476만-515만 tCO2-eq이 추가되는 경우 국가 온실가스 감축 목표에 큰 부담이 될 것이므로, NF3의 처리와 관리에 적극적인 노력이 필요하다고 판된된다[31].
3.2. NF3 관계 법령 검토 및 저감 기술 조사 결과3.2.1. 『대기환경보전법』 검토 결과『대기환경보전법』의 검토 결과 『대기환경보전법 시행규칙』의 <별표 8>이 반도체 및 디스플레이 사업장에서 배출되는 총 불소 화합물의 배출 농도에 대한 배출허용기준을 지정한 것이 현재 국내에서 NF3에 배출을 규제하는 유일한 법령으로 확인되었다. Table 3은 해당 시행규칙을 인용한 것이다. 『환경범죄 등의 단속 및 가중처벌에 관한 법률』, 『환경보건법』, 『환경오염피해배상책임 및 구제에 관한 법률』, 『환경오염시설의 통합관리에 관한 법률』은 『대기환경보전법』에서 정의한 대기오염물질을 인용하여 규제하고 있으며, 다른 허용 기준의 존재는 확인할 수 없었다. 한편, 『대기환경보전법』은 온실가스와 관련해서도 제2조 제3호에서 NF3가 제외된 CO2, CH4, N2O, HFCs, PFCs, SF6만을 온실가스로 지정하고 있다.
2023년 6월 개정에 따라 『온실가스공정시험기준』에 NF3에 대한 적외선흡수분광법을 통한 측정이 ES 13501로 새롭게 등재되었다. 해당 시험기준은 ‘『환경분야 시험・검사 등에 관한 법률』 제6조 규정에 의거 기후・생태계 변화유발물질 (이하 온실가스)을 측정함에 있어서 측정의 정확 및 통일성을 유지하기 위하여 필요한 제반사항에 대하여 규정함을 목적’에 두고 있으나 『환경분야 시험・검사 등에 관한 법률』 제6조에서 정하는 분야인 『대기환경보전법』 제2조 제2호의 기후・생태계 변화유발물질에는 염화불화탄소와 수소염화불화탄소만이 지정되어 있어 NF3는 그 대상이 아닌 것으로 확인되었다. 이에 기준의 ‘목적’에 대한 수정이 필요하다고 판단된다.
3.2.2. 『기후위기 대응을 위한 탄소중립・녹색성장 기본법』 검토 결과『기후위기 대응을 위한 탄소중립・녹색성장 기본법』 검토 결과 NF3의 배출을 규제하는 조항은 발견할 수 없었다. 같은 법 제2조 제5호는 『대기환경보전법』에서 정의된 것과 같이 NF3가 제외된 6종의 가스만 온실가스로 지정하고 있었다. 『온실가스 배출권의 할당 및 거래에 관한 법률』과 『온실가스 목표관리 운영 등에 관한 지침』은 『기후위기 대응을 위한 탄소중립・녹색성장 기본법』에서 정의된 가스만을 온실가스로 지정하고 있어 NF3의 배출을 규제할 수 없는 것으로 확인되었다. 또한, 『온실가스 목표관리 운영 등에 관한 지침』의 [별표 6] 『배출활동별 온실가스 배출량 등의 세부산정방법 및 기준』에서 ‘21. 불소화합물 생산’단락에서 NF3 제조 공정에서 불소 화합물이 배출됨을 명시하고 있으나 해당 단락 2호의 ‘보고 대상 배출시설’에서는 NF3를 확인할 수 없었다.
3.2.3. 『환경오염시설의 통합관리에 관한 법률』 검토 결과『환경오염시설의 통합관리에 관한 법률』은 『대기환경보전법』의 대기오염물질 목록을 인용하고 있었다. 그러나, 『환경오염시설의 통합관리에 관한 법률』 제24조 제1항에 따라 업종별로 ‘오염물질등의 배출을 가장 효과적으로 줄일 수 있고 기술적·경제적으로 적용 가능한 관리기법들로 구성된 기법’들을 묶은 기준서(이하 ‘최적가용기법 기준서’)를 마련하도록 되어 있고, 최적가용기법 기준서에 기재된 기술들의 사업장 적용 유무가 『사업장의 환경관리 수준 평가방법에 관한 고시』의 세부 평가 기준으로 적용된다는 점에서 사업장에 대한 배출 저감 시설 설치를 유도할 수 있는 것으로 판단되어 업종별 기준서를 중심으로 분석을 수행하였다.
[반도체 제조업의 환경오염방지 및 통합관리를 위한 최적가용기법 기준서]에 따른 NF3의 사용처가 명시된 부분은 웨이퍼 가공 과정 중 박막 형성(증착)과정, 발광 다이오드의 기판 제작(FAB)공정 중 반도체 막 증착 과정, 태양광 전지 셀(Cell) 공정 중 반사방지막 형성 과정으로 조사되었고 대기 및 수질오염물질의 형태로 배출된다. 웨이퍼 가공 공정에서 직화식 스크러버(Burn-Wet Scrubber) 기술, 태양광 전지 셀(Cell) 제조 공정에서 전기히터식 스크러버 또는 습식 스크러버를 통해 대기오염물질 형태로 배출되는 NF3를 처리할 수 있다고 밝혔다. 또한, 웨이퍼 가공 공정에서 박막형성(증착) 공정 장비 개조를 통해 NF3가스 사용량을 약 20% 절감할 수 있다고 밝혔다. [전자부품 제조업의 환경오염방지 및 통합관리를 위한 최적가용기법 기준서] 에서 NF3가 명시된 부분은 TFT LCD 제조 공정 중 증착 공정, LCD C/F 제조 공정 중 증착 및 ITO 증착 공정, OLED LTPS 제조 공정 중 증착 공정과 식각 공정, OLED 봉지(Encapsulation) 공정 중 (박막) 봉지 공정이며 대기 및 수질오염물질의 형태로 배출된다. NF3 분해가 명시된 기술은 디스플레이 제조 공정 전체에 대해 직화식 스크러버(Burn-Wet Scrubber), 증착공정(CVD)후 전기히터식 스크러버 적용, 전기집진세정장비를 통한 입자상 물질 처리를 제시하였다. 이를 정리하면 아래 Table 4와 같다. 한편, 두 업종에 대한 불소화합물의 최적가용기법 연계배출수준(BAT-AEL)은 반도체 제조업의 표면처리시설에 대해 ~2 ppm, 디스플레이 제조업의 표면처리시설(2015년 이후 설치시설)에 대해 1~2 ppm으로 설정되어 있으며, 이는 현재 『대기환경보전법』상 단일 특정대기유해물질 10톤/일 이상 배출 사업장에 대한 배출허용기준과 동일하다. 그러나, 반도체와 전자제품에 관한 두 최적가용기법 기준서 모두 배출·처리 흐름도 및 오염물질 배출 항목의 경우 대부분이 ‘~~ 등(等)’으로 기재가 되어 있거나 대기배출원관리시스템에 따른 분류 계통으로 엮여 정확한 공정별 배출 오염물질 확인에 어려움이 있었다. 특히 [반도체 제조업의 환경오염방지 및 통합관리를 위한 최적가용기법 기준서]는 식각 공정에서 NF3가 사용된다는 기재가 없어 기존 연구와도 상충하는 모습을 보여 NF3에 대한 추가적인 기준서의 개정이 필요할 것으로 판단된다[32-33].
3.2.4. 해외 주요국의 NF3 규제 현황G20 국가 중 NDC에 7대 온실가스를 포함한 국가는 11개국(미국, 영국, 프랑스, 독일, 일본, 이탈리아, 캐나다, 러시아, 튀르키예, 오스트레일리아, 슬로베니아(EU의장국))으로 조사되었다[34]. 이들 11개 국가 모두 Annex I 당사국(1992년 OECD(경제협력기구, Organisation for Economic Co-operation and Development)회원국이었던 산업화된 국가들과 더불어 경제 전환 국가들(EIT(Economies in Transition) 당사국)로 정의하고 있다[35].)으로, NF3를 포함한 7대 온실가스의 보고 의무가 있는 국가들이다[36]. EU를 포함한 12개국의 2021년 CRF(공통 보고 형식, Common Reporting Format)를 조사한 결과, 미국과 일본이 각각 0.04kt(킬로톤) 0.02kt을 배출했으며 슬로베니아, 튀르키예, 오스트레일리아는 NO(발생하지 않음, Not Occurring), 이외의 국가들은 10톤 미만으로 발생하여 0.00kt로 기록되었음을 확인했다[37].
본 연구에서는 주요 배출국 중 유의미한 배출량이 확인된 미국, 일본과 추가로 EU의 NF3 관리 현황에 집중하였다. 미국의 경우, 캘리포니아와 워싱턴이 참여하고 있는 탄소배출거래제(Cap-and-Trade Program)와 11개 주가 참여하는 지역 온실가스 감축 이니셔티브(The Regional Greenhouse Gas Initiative)가 대표적인 온실가스 관련 정책으로 확인되었다[38-40]. 이들 중 워싱턴주의 탄소배출거래제만이 반도체 제조업을 포함한 컴퓨터와 전자부품 제조업(북아메리카 산업 분류 코드 334로 시작하는 업종)에 배출권을 할당하는 것으로 확인되었다[41]. 단, 반도체 제조업은 ‘배출 집약적 무역 노출 산업’(Emissions Intensive Trade Exposed industries)으로 분류되어 2023년-2026년 동안은 2015년-2019년 동안의 탄소 강도 기준(carbon intensity benchmark)에 근거하여 배출량의 100%에 해당하는 할당량을, 2027년-2030년간은 기준의 97%, 2031년-2034년간은 기준의 94%에 해당하는 할당량 무료로 받는다. 2035년 1월 1일부터는 기준의 88%에 해당하는 할당량을 무료로 받고, 이후 2050년 1월 1일까지 전년 대비 6% 감소한 할당량을 받는다[42]. 일본의 경우, 도쿄도와 사이타마 현에서 배출권거래제를 각각 2010년, 2011년부터 운영한 것으로 확인되었으며 이들 모두 NF3를 포함한 7대 온실가스에 대해 배출권거래제를 적용 중이다[43-44]. NF3의 배출량 산정은 ‘도민의 건강과 안전을 확보하는 환경에 관한 조례 시행규칙’(都民の健康と安全を確保する環境に関する条例施行規則)의 ‘별표 제1 온실가스의 배출량 산정 방법(규칙 제3조의3)’(別表第1 温室効果ガスの排出の量の算定方法(規則第3条の3))을 따라 ‘반도체 소자, 집적회로 또는 액정 디스플레이의 가공 과정에서 건식 에칭이나 이러한 제조 장비의 세척에 사용된 NF3의 양에 대하여, 해당 NF3 1톤당 사용으로 인해 배출되는 NF3의 양으로 지방자치단체가 따로 정한 계수를 곱한 결과에서, 적절히 처리하여 회수된 NF3의 양을 제외한 순 배출량을 산출한다排出量算定期間において半導体素子、半導体集積回路若しくは液晶デバイスの加工の工程におけるドライエッチング又はこれらの製造装置の洗浄に使用された三ふっ化窒素の量(トンで表した量をいう。)に、当該三ふっ化窒素の一トン当たりの使用に伴い排出されるトンで表した三ふっ化窒素の量として知事が別に定める係数を乗じて得られる量から、当該使用された三ふっ化窒素のうち適正に処理されたものの量(トンで表した量をいう。)を控除して得られる量)로 확인되었다[45]. 계수의 설정에 있어서 리모트 플라즈마 기술(リモートプラズマ源を用いた技術を利用する方法)의 사용 유무에 따라 계수의 차이가 10배 나는 것으로 확인되어 해당 기술의 사용을 권장하는 것으로 사료된다[46]. EU는 불소계 온실가스에 관한 규정과 배출권거래제에 관한 지침 모두에서 NF3를 다루지 않았다[47-48]. 앞 절에서 언급한 대한민국의 법령 검토 내용과 종합적으로 비교한 결과, 국내의 ‘최적가용기법 기준서’는 일본과 비교했을 때 상대적으로 산업에 다양한 기술을 제시하나 그 필수성이 떨어지고, 대한민국의 배출권거래제는 제3차 계획기간 이후(2021-2025)부터는 무상할당비율이 100분의 90 이내의 범위이며 직전 계획기간의 무상할당비율을 초과할 수 없으므로 미국과 비교했을 때 현재로는 더 강한 규제가 이루어지고 있다[49]. 그러나 대한민국은 무상할당비율의 감소율이 규정되어 있지 않아 향후 문제의 소지가 될 가능성이 크다.
3.2.5. NF3 대체 및 저감 기술 현황 파악 및 저감 기술 조사해외 문헌조사 결과, 촉매 분해 및 파괴에 관한 논문 2편, 흡착제 관련 논문 8편, NF3 재사용 관련 기술 논문 2편, 식각 기술 3편, NF3 유출 감지 관련 논문 3편이 조사되었다.
촉매 분해 및 파괴에 관련된 논문은 N2 안정화 직류 플라즈마 토치를 이용한 불소화 물질 분해와 Ca-Cu 촉매와 Ba-Cu 촉매를 이용한 N2O 분해에 관한 논문으로 확인되었다[50-51]. 100 표준 리터/분(standard liters per minute, slm)에서 NF3 농도 1%일 때 10 kW 토치 파워로 99.9% 이상의 파괴 또는 제거 효율(destruction and removal efficiency, DRE)을 보여 전력 사용량은 많지만 분해 효율 또한 높은 것으로 보였다. Ca-Cu 촉매와 Ba-Cu 촉매를 이용한 N2O 분해 논문의 경우 NF3와 촉매가 접촉하더라도 촉매가 구조적 무결성을 유지하는 것은 확인되었으나 논문상으로는 해당 촉매로 NF3가 얼마나 분해되는지에 관한 정보가 없어 후속 연구가 필요하다.
흡착제 관련 논문은 Al, Ga가 도핑된 그래핀을 이용한 흡착, Mn2O3, MgO, CaO, SrO, BaO, Fe, Co, V가 코딩된 Al2O3 시약(reagents) 또는 흡착제를 이용한 건조 상태에서의 분해 연구가 확인되었으나, 연구에 참여한 저자, 자금 지원 기관, 연구 내용이 논문마다 상당히 유사하여 논문 내용을 현장에 적용하기 위해서는 사전 검증이 필요할 것으로 사료된다[52-60].
NF3의 재사용과 관련된 논문은 멤브레인을 이용한 폐가스에서의 NF3 분리 기술과 루이스 산성 이온성 액체(Lewis acidic ionic liquids)를 이용한 NF3 용해 흡수 기술이 확인되었다[61-62]. 멤브레인을 이용한 폐가스에서 NF3 추출 기술은 높은 성능을 가졌지만, 폐가스의 양이 늘어나면 멤브레인 면적을 많이 증가시켜야 함에 따라 상용화를 위해서는 후속 연구가 필요하다. 루이스 산성 이온성 액체를 이용한 연구에서는 [Omim] [Fe2Cl7](1-Octyl-3-methylimidazolium heptachlorodiferrate)이 313.2K, 1.0 bar 조건에서 0.1801 mol/mol의 NF3 용해도를 보여 기존의 이온성 액체인 [Emim][Ac], [Bmim][PF6]에 비해 각각 64배, 180배 높은 수치를 보였다. 또한, [Omim][Fe2Cl7] 이온성 액체는 403.2K, 0.005bar에서 여러 차례의 흡수-탈착 사이클 후에도 흡수 효율이 70% 이상 유지됨에 따라 NF3 가스의 효율적인 흡수 및 재생을 위한 잠재적인 재료로써 사용될 수 있음을 시사한다.
식각 기술에 관한 연구는 알루미늄 산화물(Al2O3)에 대한 순환 등방성 플라즈마 원자층 식각(Cyclic Isotropic Plasma Atomic Layer Etching, ALE) 공정 개발, 수랭식 시스템을 이용한 효율적인 장비 열 관리와 NF3 플라즈마 분해 기술, NF3/H2 원격 플라즈마를 사용하여 형성된 화학 물질과 메탄올 증기를 이용해 반응성 식각 제품을 생성하는 기술의 3가지로 확인되었다[63-65]. 첫째, 알루미늄 산화물(Al2O3)에 대한 순환 등방성 플라즈마 원자층 식각(ALE) 공정의 개발로, 기존 식각 방법 중 특히 반응성 이온 식각(Reactive Ion Etching. RIE)은 비등방성 패턴을 생성하고, 3D구조에 필요한 등방성 식각을 제공하지 못하나 이 논문의 방법은 원자 수준의 정밀도로 3D구조를 식각할 수 있다. 기존 공정에 비해 식각 사이클당 NF3의 효율적 사용을 가능하게 하며, ALE 공정의 특징 중 하나인 각 사이클에서의 불소화된 층의 두께를 정밀히 제어할 수 있는 능력으로 인해 기존 공정 대비 NF3 사용량을 절감할 수 있을 것으로 기대된다. 둘째, 수랭식 시스템을 이용해서 장비의 효율적인 열 관리와 가스 효율 향상이 가능하다. 본 논문의 플라즈마 분해 기술로 NF3를 거의 100%에 가깝게 분해하여 고순도의 원자 상태 F 및 기타 화합물을 생성할 수 있다. 논문에 따르면 일반적으로 2.5 kW 전력을 이용해서 SiO2 식각률 450 mm/min 이상 달성할 수 있음을 밝혔다. 이 기술의 경우 앞에서 언급한 ‘최적가용기법 기준서’의 ‘박막형성 공정 장비개조를 통한 가스 사용량 절감’ 기술과 흡사하여, 기존 ‘최적가용기법 기준서’상 기술을 뒷받침하고 그것을 더 높은 단계로 끌어올리는 데 이바지할 수 있다고 보았다. 마지막으로 NF3/H2 원격 플라즈마를 사용하여 형성된 화학 물질과 메탄올 증기를 이용해 반응성 식각 기술을 제시하였다. 이 논문은 NF3와 H2 비율을 조절하여 최적의 식각 조건을 찾고 제시하였다. 메탄올 첨가를 통해 F-라디칼의 발생을 감소시켰는데, 이러한 선택적 F-라디칼의 발생은 원치 않는 부분까지 식각이 발생하는 위험을 줄이고 F-라디칼의 발생을 제어함으로써 NF3의 사용량을 줄이고 식각 효율을 높이는 것으로 확인된다. 특히 이 기술은 고집적 3D 반도체 제조에 매우 유용할 것으로 사료되어 향후 HBM(고대역폭 메모리, High Bandwidth Memory)등의 고성능 메모리 개발에 유용할 것으로 생각된다.
NF3의 유출(leak)에 대한 감지 도구 개발에 관련된 논문은 3편으로, 각각 탄소나노튜브를 이용한 탐지, 그래핀을 이용한 탐지, Ti3C2Tx를 이용한 탐지로 확인되었다[66-68]. 탄소나노튜브는 높은 전도성을 통해 탐지 민감도를 향상시킬 수 있고, 다양한 화학적 탐지 응용이 가능하다. 그래핀은 GIS(가스 절연 스위치기어)와 같은 복잡한 시스템에서의 내부 결함 진단에 용이하고 그래핀 표면을 특정 성분으로 도핑함으로써 특정 가스의 선택적 결합을 강화할 수 있다. 용도에 따라서 다른 가스 탐지 도구로써 이용할 수 있을 것이다. Ti3C2Tx는 연구 결과에 따르면 NF3에 대한 상당한 흡착 능력과 흡착 에너지(-9.065 eV)를 가지고 있는 것으로 확인되나, 상온에서 흡착제 표면에 붙은 NF3를 제거하기가 매우 어려워 흡착 특성과 회복 시간을 조절하는 후속 연구가 필요한 것으로 보였다.
국내 문헌은 NF3 식각과 관련된 논문 7편, NF3 대체 가스에 관한 연구 3편, NF3 분해 및 처리에 관한 논문 4편이 확인되었다. NF3 식각과 관련된 논문은 3편이 학술대회 초록집으로 NF3에 대한 식각 특성을 연구한다는 것 이상의 정보를 파악하기 어려웠다[69-71]. 고유량 및 고압 환경에서의 NF3를 이용한 식각 최적화, NF3/H2O 플라즈마 반응을 이용한 식각 시 SiGe, SiO2 표면에서의 특성을 연구하는 논문이 확인되었다[72-74]. 이들 논문의 경우 공정의 최적화를 통해 NF3 사용량을 간접적으로 감축할 수 있을 것으로 보여진다. 다른 한 편의 논문은 향후 COF2등의 대체가스를 이용한 식각 시 비교를 용이하게 하기 위해 표준 체임버의 건식 공정 중 NF3의 거동에 대한 기준 데이터를 수집하는 데서 그쳤다[75].
NF3 대체 가스에 관한 연구는 F3NO를 이용한 연구가 3편 확인되었다[76-78]. 이들 논문의 경우 각각 F3NO와 NF3의 기본 식각 특성과 식각률을 비교하고, 식각 시 생성되는 이온 농도를 비교하고 반응 매커니즘과 효율성을 연구하며 마지막으로 식각 과정 중 생성되는 주요 이온을 비교 분석하였다. 본 연구들에 따르면 SiO2와 Si3N4의 식각에 대해 F3NO의 식각률은 NF3 대비 약 90-95%, 76%로 확인되었다. PECVD(Plasma Enhanced CVD) 체임버에서의 실제 공정에서 사용하는 조건을 이용한 SiO2와 Si3N4 박막 세정 결과 NF3/Ar 플라즈마 대비 F3NO/Ar의 식각률이 각각 59.4%, 53.8%의 식각률을 보였다.
분해 및 처리 기술의 경우 NF3의 전자빔을 이용한 분해, CF4, SF6, NF3의 30 Nm3/min급 촉매 통합 처리 시스템의 개발, 200LPM 급 N2O, NF3, SiH4 동시 처리 스크러버가 ‘글로벌탑환경기술개발사업’의 최종 과제물로 개발되었다[79-81]. 국가연구과제로 개발된 두 과제물은 모사 가스를 이용한 시스템 실증과 고효율의 스크러버 개발로 의의가 있으나 해당 사업의 중단 후 후속 연구가 확인되지 않고 있다.
결론적으로 최근 5년 이내의 연구 범위는 해외 연구에 비해 국내 연구가 NF3 분해 및 처리에 관한 연구가 대부분으로 확인되었다. 대체 가스 연구의 경우 국내 연구가 해외보다 더 활발하다고 할 수 있으나, 국내 연구는 NF3 식각에 관한 ALE와 같은 고도의 기술 연구가 부족하고 NF3 재사용 기술에 관한 연구 또한 미비한 수준이다. 따라서 대한민국이 두각을 보이는 NF3 대체 가스 연구 개발에 집중하되, 식각 기술에 관한 심층적인 연구로 국제적인 기술 경쟁력을 확보하고 온실가스 배출을 감소시키는 초격차를 만들 필요가 있고 사료한다.
4. 결 론본 연구는 국내 반도체 및 디스플레이 기업들의 NF3 배출량을 추산하여 대한민국 NDC에 미치는 영향을 파악하고, 『환경오염시설의 통합관리에 관한 법률』, 『대기환경보전법』, 『기후위기 대응을 위한 탄소중립・녹색성장 기본법』을 중심으로 현행법상 NF3의 규제 현황 조사 및 NF3 저감 기술을 지원하는 국내 사업을 조사하였다. 본 연구에서의 NF3 추산치는 약 476만-515만 tCO2eq로 확인되었으며 이는 2030년 산업부문 온실가스 배출량 목표치의 2.066-2.233%에 해당한다. 대한민국의 할로카본 및 육불화황 소비에 대한 국가통계를 참고할 시 2009년 이후로 15백만 tCO2-eq 이하로 감소하지 않는 경향을 보여 국가 온실가스 감축 목표에 큰 부담이 될 것으로 보여졌다. 그러나 본 연구에서 사용한 2006 IPCC Tier 1 method의 EFi는 반도체와 TFT-FPD 제조업에 대해 제시된 수치의 0-200%에서 95%의 신뢰구간을 갖는다는 한계를 갖고 있으며, Cd의 계산에 있어 건축물대장 및 구글 어스를 통한 측정 등으로 인한 그 한계 또한 명확하다. 법령 검토 결과 NF3는 현재 『대기환경보전법』에만 배출허용기준이 존재하는 것으로 확인되었다. 『환경오염시설의 통합관리에 관한 법률』에 의거한 ‘최적가용기법 기준서’를 통해 국내 반도체 및 디스플레이 제조업에서의 NF3 배출 공정 파악 및 NF3 저감 기술에 대해 사업장에 적용가능한 수준에서의 파악이 이루어졌으나, 기술별 처리 물질 또는 공정별 배출 물질에 대한 기재가 생략 또는 기존 연구와는 다른 부분이 있어 추후 검토를 요하는 것으로 보여졌다. 국내의 NF3 저감 및 대체 기술 개발은 아직 더 많은 연구가 필요한 것으로 보이나, NF3는 『대기환경보전법』으로만 규제되고 있어 『기후변화대응 기술개발 촉진법』, “온실가스 감축설비 지원사업”으로부터의 지원을 받을 수 없다. 2017-2024 기간의 “정부지원 환경사업 종합안내서”를 검토한 결과 NF3 저감 기술에 관한 R&D 지원은 “글로벌탑 환경기술개발사업”, 기술사업화 지원은 “중소환경기업 사업화・상용화 지원사업”이 유일한 것으로 확인되었다. 2022년부터 진행된 “비이산화탄소 온실가스 저감 사업화 연계 기술개발사업”에서 ‘F-gas 온실가스 저감’ 사업을 지원하나 이것의 주요 내용을 ‘친환경 냉매 사용 냉장 장치 개발’로 두고 있어 본 연구에서 탐색하는 지원사업과는 그 의미가 다르며, 궁극적으로 “글로벌탑 환경기술개발사업”사업이 종료된 2021년 이후로 NF3 저감 기술의 R&D 지원을 확인할 수 없었다[82]. 종합적으로, 본 연구에서는 NF3의 배출량으로 인해 국가 온실가스 감축 목표 달성이 더 어려워질 것으로 예상한다. 그러나 NF3의 온실가스 포함은 막을 수 없는바, 이에 대응하기 위해 NF3 저감 및 대체 기술에 관한 연구・개발 지원이 필요하다. 또한, ALE와 같은 고도의 식각 기술을 연구하는 것 또한 중요한 과제이다. 국가는 이와 같은 기술 개발을 지원하고, 특히 국가 주도 기술 개발 사업과 중소기업 대상 기술 지원 프로그램을 신설하며 법적으로는 『대기환경보전법』 제2조 제2호의 기후・생태계 변화유발물질을 수정 또는 『온실가스공정시험기준』의 목적 수정을 통해 NF3의 적외선흡수분광법을 통한 측정의 법적 근거를 마련해야 한다. 미국과 일본의 법령을 예시로 하여 국내법의 개정 및 도입 방법에 관하여 산업계와 충분한 대화와 협력이 필요하다. 산업계 또한 자체 연구를 통해서 기후리스크와 온실가스로 인한 탄소세 등을 절감하고 국제사회에서 경쟁력을 확보하기 위해 노력해야 한다. 중소기업의 경우에는 사업장의 최적가용기법 적용 여부를 검토하고 적극적으로 도입하여 기업 자체의 경쟁력 향상과 오염물질 저감을 꾀해야 한다. 국가는 이러한 중소기업의 최적가용기법 적용을 권장하고 지원하여 중소기업의 기술력 향상을 목표로 삼아야 한다. 위와 같은 국가・산업체 간의 협력적이고 상호 보완적인 연구・개발・기술도입을 통해 탄소중립을 달성할 수 있을 것으로 사료된다.
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