1. 서 론
우리나라는 1980년대 이후 사회구조의 변화, 에너지 소비패턴의 변화, 저렴한 가격의 광산물 수입, 부가가치의 하락 등으로 인한 광업활동의 위축으로 점차 휴･폐 광산이 증가하게 되었다[1]. 국내에 휴･폐광산은 약 2,000여개 존재하고 있으며, 이 중 대부분이 적절한 환경오염의 방지시설 없이 광미, 폐석, 갱 내수 등 광산폐기물의 방치로 인한 여러 문제점이 제기되어왔다[2].
광산폐기물은 다양한 유해 금속 및 비금속 물질을 고농도로 함유하고 있어 인근 토양과 하천, 지하수 등의 중금속 오염원이 될 수 있으며, 중금속은 생태계에 오랜 기간 존재하여 농작물, 식수를 통한 인근 지역 주민들의 체내로 유입될 가능성이 있다[1,3,4].
미국 등 선진국에서는 오래전부터 환경오염이 인체에 미치는 부정적인 영향에 대한 정량적인 평가를 위한 시도 및 이와 관련된 연구를 활발히 진행하여 왔으며, 다양한 위해성 평가 기법과 프로그램을 개발하였다[4-9]. 우리나라의 경우 1990년대 중반부터 토양오염의 위해성평가에 대한 중요성을 인식하고 위해성평가에 포함되어 있는 세부적인 변수에 대한 연구를 시작하였다[4,10].
1990년대 중반 이후, 토양환경보전법이 제정됨에 따라 토양오염에 대한 관심이 증가하였으며, 폐 광산 주변 환경매체에 대한 연구들이 진행되었다[2]. 특히 광업활동에서 발생되는 선광폐기물에 의하여 중금속으로 오염된 농경지, 재배작물, 식수 등에 대한 정화 및 관리가 주요 관심사로 대두되었다[2,11].
토양 매체는 다른 환경매체와 달리 이질적인 환경을 가지고 있으므로 정화하는데 기술적인 어려움이 있으며, 경제적으로 많은 예산이 요구됨에 따라 위해성평가를 기반으로 한 합리적인 정화목표설정이 요구된다[5]. 이에 따라 환경부는 2006년 토양환경보전법 개정과 함께 제15조의5 규정에 따른 토양오염 위해성 평가 지침을 마련하여 평가의 절차, 내용 및 방법 등에 관한 구체적인 사항을 제시한바 있다[5,10]. 지침은 토양오염 지역에서 대상물질을 선정하여, 물질에 따른 오염도 및 농도분포를 확인하여 위해도를 결정할 수 있도록 각 절차에 필요한 구체적 구성인자 등을 포함하고 있으며, 지자체가 토양정화사업 및 오염토양개선사업을 추진할 때 적용 및 활용이 가능하도록 작성되어있다[5]. 이를 활용한 국내 폐 광산 인근지역의 인체위해성평가는 봉산, 대정, 양곡, 삼산제일, 주천광산 등에서 폐 금속 광산지역의 주 오염원으로 나타나는 비소, 카드뮴, 구리, 납, 아연에 대한 위해성평가가 진행되었다. 현재 국내의 위해성평가는 대부분이 상기 5종에 대한 위해성 평가가 일반적으로 이루어져왔으며, 수은이 함께 복합적으로 오염된 지역에 대한 위해성평가 연구는 거의 보고되지 않았다[1,2,4,12].
따라서 본 연구는 비소와 수은이 복합오염된 일보광산 주변을 대상으로 중금속 7종(As, Cd, Cu, Pb, Zn, Ni, Hg)에 대해 노출경로(농작물섭취, 토양섭취, 토양접촉, 토양유래 오염물질 함유 지하수 섭취, 실외 비산먼지 흡입, 토양유래 실외공기 중 휘발물질 흡입)에 따른 중금속 별 인체노출량 및 위해도를 산정하였다. 또한 매체별 정화목표치를 제시함과 동시에 국내 위해성 평가 지침과 USEPA의 비소의 피부흡수 발암계수(SFabs)에 따른 초과발암위해도를 산정하였다.
2. 재료 및 방법
2.1. 연구지역
연구 대상광산은 행정구역상 충청남도 천안시 서북구 입장면 양대리 산6-1임에 위치하고 있다. 해당광산은 갱구 1개소, 폐시설 4개소, 폐석장 1개소 및 광물찌꺼기적치장 1개소가 존재하였으나 현재 폐시설 1개소만 남아있는 상태이다. 광산일대는 천보, 중앙, 천안제일, 호미 및 신호미 등 다수의 광산이 개발되었으며, 토양의 오염을 유발하는 광해 요소들이 곳곳에 산재하고 있는 것으로 확인되었다[14].
2.2. 시료의 채취 및 분석
토양 내 중금속함량 측정을 위해 광산 인근 농경지 토양을 공정시험방법상의 지그재그 시료채취 방법을 기본으로 하여 표토(0~30 cm) 시료를 채취하였다. 채취된 564지점 시료는 폴리에틸렌 지퍼백을 통해 실험실로 운반한 뒤 토양오염공정시험기준 금속류-유도결합플라즈마-원자발광분광법(ES 07400.2b)에 따라 분석하였다.
시료 3.0 g을 반응기에 넣고 HCL:HNO3 = 3:1 (v:v)의 비율로 혼합한 왕수를 가하여 2시간 상온에 정치하여 유기물을 산화시켰다. 그 후 반응기에 포집관을 결합하고 포집관에 0.5 M 질산(HNO3) 15 mL를 넣고 반응혼합물의 온도를 서서히 올려 환류조건에 도달하도록 하고 2시간 가열하여 분해하였다. 분해된 용액은 여과지를 통해 여과 후 중금속 함량을 분석하였다.
수질시료는 채취지점의 성질을 대표할 수 있는 위치에서 시료채취용기 또는 채수기를 사용하여 채취하였으며, 채취된 시료를 즉시 실험할 수 없을 경우 수질오염공정시험기준의 보존방법에 따라 산처리 후 수은(28일), 금속류(6개월) 보존기간 이내에 분석하였다.
2.3. 토양오염물질 위해성평가
토양오염물질에 대한 위해성 평가는 유해성 확인(Hazard identification), 노출평가(Exposure assessment), 독성평가(Toxicity assessment), 위해도 결정(Risk characterization) 순서로 진행하였다.
2.3.1. 유해성 확인(Hazard identification)
유해성 확인(Hazard identification) 단계는 평가대상 지역의 오염물질의 존재를 확인하고 확인된 오염물질의 종류와 유해성을 확인하는 단계이다. 본 연구에서는 휴･폐광산 인근 부지에서 오염되기 쉬운 오염물질인 중금속 7종(As, Cd, Cu, Pb, Zn, Ni, Hg)을 선정하여 유해성을 확인하였다.
2.3.2. 노출평가(Exposure assessment)
노출평가는 인체로 노출되는 노출경로별 위해도를 산정하였다. 노출경로는 농작물섭취, 토양섭취, 토양접촉, 토양유래 오염물질이 함유된 지하수 섭취, 실외 비산먼지 흡입, 토양유래 실외공기 중 휘발물질흡입으로 선택하였으며, 오염물질에 노출되는 수용체는 성인, 어린이로 구분하여 평가하였다. 노출경로 및 오염인자별 위해성 평가를 위해 일일평균노출량(ADD, Average daily dose), 일일평균노출농도(ADE, Average daily exposure concentration) 계산식과 관련 인자들을 각각 Table 1과 Table 2에 나타내었다. 그 밖에 중금속 독성 관련 인자들은 Table 3과 Table 4에 나타내었다. 토양섭취는 수용체가 오염물질에 노출되는 대표적인 경로 중 하나이다. 성인은 식품이나 담배 또는 손을 통한 토양섭취가 주요 경로이고, 어린이는 손을 통한 토양섭취 및 실내분진이 인체로 유입되는 주요 경로이다[15,16].
토양일일섭취량(CRs)은 미국 환경보호청과 환경부에서 제시한 성인 50 mg/day 어린이 118 mg/day를 사용하였으며, 미국 환경보호청은 활동 및 체표면적을 고려한 토양-피부간 흡착계수(AF)를 연령별, 토지이용도별로 구분하여 상세하게 제시하고 있어 국내에 제시된 수치가 없음에 따라 US EPA에서 제시한 수치를 이용하였다. 토양접촉체표면적(SAe)은 한국인 성인 남녀의 체표면적에 관한 연구에서 제시된 성인 17,084 cm2, 어린이 7,313 cm2의 25%를 토양접촉체표면적으로 선정하였다[17].
2.3.3. 독성평가(Toxicity assessment)
중금속 오염인자 7종에 대한 독성자료는 미국 환경보호청(USEPA), 통합위해정보시스템(IRIS), 국제암연구소(IARC) 자료를 토대로 Table 3과 Table 4에 작성하였다. 피부흡수계수(ABSD)는 Health Canada (2007)에서 제시한 값을 인용하여 적용하였다.
2013~2017년 천안시 통계에 따르면, 해당 지역의 농작물 생산량은 과실류의 생산량이 가장 높았으며, 광산이 위치한 서북구 또한 과실류 > 미곡류 > 특용작물 > 서류 > 채소류 등의 순으로 생산량이 가장 높은 것은 과실류로 나타났다[18]. 이에 따라 USEPA에서 제시한 생물축척계수(BCF) 중 과실류에 대한 인자 값을 적용하였다.
체내흡수계수(ABSGI)의 경우 국내에 제시된 인자가 존재하지 않았으며, 이에 따라 USEPA (2004)에 제시한 값을 인용하였다. 납과 아연의 경우 체내흡수계수 값이 제시되어 있지 않아 이에 대한 계산은 제외하였다.
3. 결과 및 토의
3.1. 토양오염 위해성평가
3.1.1. 토양 및 수질 노출농도 결정
일보광산 일대 농경지를 중심으로 채취한 토양 564지점, 지하수 수질조사 5지점에 대해 분석하였다(Table 7). 지하수 수질조사 항목 중 아연을 제외한 나머지 항목은 불검출로 조사되었으며, 아연의 농도는 평균 0.042 mg/L였다. 토양노출농도 산정은 토양오염물질 위해성평가지침에서 제시한 방법에 따라 총 시료개수, 분석된 토양시료의 평균농도, 표준편차, t-통계 테이블에서 제시한 상위 95% 신뢰값을 적용하여 토양노출농도를 계산하였다. 지하수노출농도의 경우 토양시료에 비해 적은 시료 개수로 인해 분석된 농도의 평균값을 사용하였다.
국립환경과학원에서 2004년과 2005년에 발표한 토양오염기준 평가 및 확립에 관한 연구(I), (II)에서 제시한 국내 토양 중 중금속 자연배경농도는 카드뮴 0.3 mg/kg, 구리 15.3 mg/kg, 비소 6.83 mg/kg, 납 18.4 mg/kg, 아연 54.3 mg/kg, 니켈 17.7 mg/kg이다. 수은의 경우 위해성평가 지침에 따라 수은의 자연배경농도는 없는 것으로 하였을 경우, 토양시료 내 중금속 평균이 니켈을 제외한 모든 항목에서 자연배경농도를 넘어서는 수준인 것으로 분석되었다.
토양시료의 중금속 분석결과 표토 564지점 중 185지점이 비소의 토양오염우려기준을 초과하는 것으로 나타났으며, 구리 1지점, 납 1지점, 아연 7지점, 수은 3지점이 초과하는 것으로 조사되었다. 또한 비소는 36지점에서 대책기준을 초과하는 것으로 분석되었다. 해당 광산의 주 오염원은 비소로 나타났으며, 수은은 564개 지점 중 9개 지점을 제외한 모든 지점에서 0.01 mg/kg ~ 11.43 mg/kg의 농도를 보임에 따라 수은이 광범위하게 분포되어 있는 것으로 판단된다.
3.1.2. 노출경로 및 중금속 성분별 인체 노출량 산정
Table 1의 계산식과 Table 2~4의 인자들을 이용하여 계산한 ADD (Average daily dose), ADE (Average daily exposure concentration) 값을 Table 8에 나타내었다. 비소는 성인과 어린이에서 농작물섭취 > 토양섭취 > 토양접촉 > 실외 비산먼지흡입 순으로 위해도가 높은 것으로 나타났다.
카드뮴의 경우 성인에서 농작물섭취 > 토양접촉 > 실외 비산먼지흡입 > 토양섭취 순이었으며, 어린이의 경우 농작물섭취 > 토양접촉 > 토양섭취 > 실외 비산먼지흡입 순이었다. 구리의 경우 성인에서 토양접촉 > 토양섭취 > 실외 비산먼지흡입 순이였으며, 어린이는 토양섭취 > 토양접촉 > 실외 비산먼지흡입 순이었다. 납은 성인과 어린이에서 토양접촉 > 실외 비산먼지흡입 순으로 나타났고, 아연은 성인과 어린이에서 지하수섭취 > 토양접촉 > 실외 비산먼지흡입 순으로 높았으며, 니켈은 토양접촉 > 농작물섭취 > 토양섭취 > 실외 비산먼지흡입 순이었다. 수은의 경우 성인에서 실외 휘발물질흡입 > 농작물섭취 > 토양섭취 > 토양접촉 >실외 비산먼지흡입 순이었으며, 어린이의 경우 농작물섭취 > 실외 비산먼지흡입 > 토양섭취 > 토양접촉 > 실외 비산먼지흡입 순서로 조사되었다.
위 결과를 토대로 일일평균노출량(ADD) 및 일일평균노출농도(ADE)는 아연을 제외한 대부분이 농작물섭취≈토양접촉 > 토양섭취 > 비산먼지흡입 순이었다. 오염물질의 노출농도는 농작물섭취, 토양섭취, 토양접촉, 실외 비산먼지흡입 항목에서 비소가 가장 높았으며, 지하수 섭취에선 아연만 나타났다. 납과 아연의 경우 체내흡수계수(ABSGI)값이 제시되지 않아 농작물섭취 및 토양섭취 값은 계산에서 제외되었다.
3.1.3. 노출경로 및 중금속 성분에 따른 인체 위해도 산정
초과발암위해도(ECR)는 성인과 어린이 모두에서 토양접촉이 가장 높았으며, 농작물섭취 > 토양섭취 > 실외 비산먼지흡입으로 조사되었다. 초과발암위해도에서 토양접촉이 가장 높게 나타난 이유는 비소로 인한 것이며, 비소의 경우 농작물섭취 인자의 경구발암계수(SFo)의 값이 1.5로 정의되어있다. 그러나 비소의 토양접촉 인자 피부흡수발암계수(SFabs)의 경우 61로 정의하고 있어 경구발암계수 대비 약 40배 이상의 발암 값을 보이므로 ADD값이 높았던 농작물섭취 및 토양섭취에 비해 토양접촉의 발암위해도가 높게 산정되었다. 이에 따라 발암위해도의 합인 총 초과발암위해도(TCR)는 성인 1.96×10-4, 어린이 2.09×10-4로 허용가능한 초과발암위해도 10-6~10-5 이상의 값을 보여 발암위해도가 있는 것으로 나타났다. 비발암위해도(HQ)는 성인에서 농작물섭취 > 토양섭취 > 토양접촉 > 실외 비산먼지흡입 > 지하수섭취 > 실외 비산먼지흡입으로 나타났으며, 어린이의 경우 토양섭취 > 농작물섭취 > 토양접촉 > 실외 휘발물질흡입 > 지하수섭취 > 실외비산먼지 흡입으로 조사되었으며, 비발암위해도의 합인 위험지수(HI)는 성인 0.221 어린이 0.223로 위험지수기준 1 미만임에 비발암위해도는 없는 것으로 나타났다(Table 9).
노출경로별 발암 및 비발암 위해도에 대한 기여도(%)를 Fig. 1에 나타내었다. 발암기여도에서 성인은 토양접촉 59.18%, 농작물섭취 32.24%, 토양섭취 7.65%, 비산먼지흡입 0.79%로 나타났으며, 어린이는 토양접촉 60.77%, 농작물섭취 23.78%, 토양섭취 15.22%, 비산먼지흡입 0.18%로 나타나 성인과 어린이 모두 토양 접촉, 농작물 섭취, 토양섭취, 비산먼지흡입 순으로 나타났다. 비발암 기여도의 경우에는 성인은 농작물섭취 > 토양섭취 > 토양접촉 > 실외휘발물질흡입 > 지하수섭취 > 비산먼지흡입 순으로 각각 66.52%, 15.25% 13.48%, 3.88%, 0.62%, 0.11%로 나타났다. 어린이의 경우 토양섭취 > 농작물섭취 > 토양접촉 > 실외휘발물질흡입 > 지하수섭취 > 비산먼지흡입 순으로 각각 51.57%, 31.97%, 14.62%, 0.92%, 0.55%, 0.03% 순서로 성인과 어린이의 비발암 기여도가 상이하였다. 발암위해도는 성인과 어린이 모두 토양접촉에서 가장 높은 위해도를 보였으며, 비발암위해도의 경우 성인은 농작물섭취, 어린이는 토양섭취로 상이한 결과가 나타났다.
관련 연구에 따르면 동일한 오염조건일지라도 수용체별 노출량 산정결과가 수용체에 따라 상이한 결과를 낼 수 있는 것으로 조사되었다[1]. 이는 노출량 산정식에서 노출농도, 노출인자 등의 차이에 의해 노출경로별 노출량이 다르게 산정되어 최종적인 위해도가 산정되기 때문인 것으로 나타났다[1,4].
Table 1의 노출량 산정식은 다양한 노출인자들로 구성되어 있으며, 성인과 어린이에 따라 서로 다른 인자값이 존재한다. 대표적으로 노출량 산정식의 토양섭취량(CRs), 농작물섭취량(CRP), 노출기간(ED), 체중(BW), 토양-피부간 흡착계수(AF), 토양접촉체표면적(SAe) 등이 성인과 어린이에서 서로 다른 인자 값을 가지고 있다. 예를 들면, Table 2에 성인과 어린이의 농작물 일일섭취량(CRP)과 토양섭취량(CRs)은 각각 성인 0.105 kg/day, 어린이 0.092 kg/day, 성인 50 mg/day, 어린이 118 mg/day로 제시되어있다. 즉, 성인은 농작물섭취 인자에서 어린이는 토양섭취인자에서 높은 값을 보임에 따라, 성인과 어린이의 경로별 노출량에 서로 다른 영향을 미친 것으로 나타났다. 또한 성인과 어린이의 노출기간, 체중, 토양-피부간 흡착계수, 토양접촉체표면적 등의 서로 다른 인자들로 인해 서로 상이한 기여도 결과를 나타낸 것으로 판단된다.
총 초과발암위해도(TCR)는 비소가 가장 높은 기여도(>99.99%)로 산출되었다(Fig. 2). 본 연구결과와 유사하게 타 연구들에서도 국내 폐 광산 인근 토양의 위해성 평가 결과 비소가 중금속 항목 중 가장 큰 총 초과발암위해도를 보이는 것으로 보고되었다[1,2,4,12,19]. 관련 연구에 따르면 봉산, 대정, 주천, 양곡, 삼산제일 광산 등에서도 총 초과발암위해도 중 비소는 99% 이상의 높은 기여율을 보이는 것으로 나타났다[1,2,4].
현재 위해성평가 지침은 Cd, Cu, Zn, Ni, Hg의 경구발암계수(SFO), Pb의 생물축적계수(BCF) 및 비소를 제외한 모든 중금속 항목의 피부흡수발암계수(SFabs)의 부재로 인해 비소를 제외한 중금속 오염물질은 농작물섭취, 토양섭취, 토양접촉의 초과발암위해도는 없는 것으로 나타났다. 실외비산먼지흡입에만 Cd, Pb, Ni의 흡입단위위해도(URFinh) 값이 존재하여 초과발암위해도가 계산되었으며, Cd 9.90×10-9, Pb 2.60×10-9, Ni 3.28×10-8로 비소의 실외비산먼지흡입의 초과발암위해도 1.22×10-6에 비해 낮은 수치였다.
비소의 경우 경구발암독성치(SFO), 피부흡수발암계수(SFabs), 흡입단위위해도(URFinh)의 발암독성치가 모두 존재한다. 이로 인해 노출경로 별 초과발암위해도는 농작물섭취 5.16×10-5, 토양섭취 1.23×10-5, 토양접촉 9.44×10-5, 비산먼지흡입 1.22×10-6으로 타 중금속 오염물질에 비해 월등히 높은 초과발암위해도를 보였다. 이에 따라 비소는 모든 노출경로에서 발암위해도가 산출 가능하며, 타 중금속 오염물질의 경우 초과발암위해도 산출에 어려움이 있어 비소가 타 중금속 오염물질에 비해 높은 초과발암위해도 값을 보인 것으로 판단된다.
일반적으로 오염된 물과 토양에서 재배된 쌀 등의 농작물 중 비소는 대부분이 무기비소 상태로 존재하며, 수산식품 등에서는 유기비소의 함량이 높은 것으로 알려져 있다[20]. 따라서 독성이 높은 무기비소를 차별적으로 분리하여 비교분석하여야 하나 현재 국제적으로 화학종별 비소에 대한 분석법이 표준화되어 있지 않으며, 분석이 까다로운 단점이 있어 추후 이에 대한 연구가 필요할 것으로 사료된다.
3.2. 발암 및 비발암위해도에 따른 정화목표치
목표발암위해도(TR)는 초과발암위해도 기준 최소치 10-6을 적용하였으며, 목표 비발암위해도(THQ)는 비발암위해도 기준 1을 사용하였다.
상기 목표발암위해도를 기준으로 계산된 비소 정화목표치는 성인을 기준으로 정화목표치가 농작물+토양섭취 7.39 mg/kg, 토양접촉 7.21 mg/kg, 어린이가 농작물+토양섭취 7.36 mg/kg, 토양접촉 7.17 mg/kg로 나타났다. 조사 대상 부지의 발암위해도는 성인 1.96×10-4, 어린이 2.09×10-4으로 기준치 10-6~10-5을 초과하였으며, Table 10에 계산된 발암위해도 정화목표치에 비해 대상 부지의 중금속별 농도 값이 높음에 따라 대상 부지의 발암위해도가 있는 것으로 검증되었다. 따라서, 허용가능 초과발암위해도(10-5~10-6)를 기준으로 조사 대상 부지의 비소농도는 성인과 어린이의 농도를 고려하여 해당 부지의 비소를 7.17 mg/kg 수준으로 정화하여야 하는 것으로 나타났다.
목표비발암위해도(THQ)를 기준으로 산정된 성인과 어린이의 비발암정화목표치는 대상 부지의 중금속별 농도값 보다 높게 산출되었다(Table 10). 조사 대상 부지의 비발암위해도는 성인 0.221, 어린이 0.223으로 기준치 1 이하였으며, 비발암위해도 정화목표치 또한 대상 부지의 중금속별 농도값보다 높게 산출됨에 따라 대상 부지는 비발암위해도 면에서 안전한 것으로 검증되었다.
그러나 상기 목표발암위해도(TR) 범위 중 10-5으로 산정된 토양 내 비소 정화목표치 10.26 mg/kg를 토양농도로 하고, 토양노출농도를 계산해 초과발암위해도(ECR)를 재산정 해본 결과, 성인의 경우 농작물섭취 1.89×10-5, 토양섭취 4.49×10-6, 토양접촉 3.45×10-5, 비산먼지흡입 4.47×10-7으로 나타났으며, 어린이의 경우 농작물섭취 1.48×10-5, 토양섭취 9.51×10-6, 토양접촉 3.78×10-5, 비산먼지흡입 1.07×10-7으로 계산되었고, 이를 합산한 총 초과발암위해도(TCR)은 성인 5.83×10-5, 어린이 6.23×10-5으로 나타났다. 재 산정에 적용한 목표발암위해도 값 10-5와 비교하면 약간 높은 수치로, 정화목표치와 이를 적용한 후 위해도 수치의 차이를 보였으며, 발암위해도가 있는 것으로 산정되었다. 마찬가지로 목표발암위해도(TR) 10-6조건에서 산정된 비소 정화목표치 7.17 mg/kg를 대입하여 총 초과발암위해도(TCR)를 구한 경우 성인 3.20×10-5, 어린이 3.44×10-5로 나타나, 정화목표치와 이를 적용한 위해도 산정수치 간 차이를 보였다.
현재의 발암정화목표치 식은 체중, 평균시간, 경구발암계수, 생물축적계수, 농작물일일섭취량 등으로 토양노출농도가 포함되어 있지 않아 토양 내 중금속 농도와 관계없이 목표발암위해도(TR 또는 THQ)로 계산된 동일한 정화목표치(CTS)를 갖는다. 산정된 정화목표치와 역산된 총 초과발암위해도(TCR)의 차이는 위해성평가 지침에 제시된 Table 5의 정화목표치 식과 Table 1의 초과발암위해도 식을 대조하면, 항목 중 예로 농작물+토양 섭취경로에 따른 정화목표치 산정식 (1)과
농작물 + 토양 섭취 인체위해도 산정식 (2),
초과발암위해도 계산식 (3),
위 3개의 식에서 TR과 ECR의 관계는 식 (4)와 같다.
식 (4)에서 유추할 수 있듯이 목표발암위해도(TR : 10-6~10-5)를 적용하여 계산된 발암정화목표치(CTS)와 이를 이용한 역산에서의 산정수치(ECR) 간 차이는 발생할 수 있으며, 이는 정화목표치에 포함된 토양 내 자연배경농도(BGC)로 인한 것으로 나타났다.
비소의 토양 내 자연배경농도 6.83 mg/kg을 토양노출농도로 적용하고 SFabs 61로 계산된 비소의 총 초과발암위해도(TCR)는 성인 3.07×10-5, 어린이 3.28×10-5로 나타나 발암위해도기준 (10-6~10-5)이 초과되는 것으로 산정되었다. 토양오염 위해성 평가지침에 따라 산정하면 평가대상 광산의 경우 발암위해도기준(10-6~10-5)을 만족하기 위해서는 비소의 토양노출농도가 0.23~2.25 mg/kg 수준이 되어야 하며, 이는 토양 내 비소가 자연배경농도(6.83 mg/kg)일지라도 발암위해도는 기준치 대비 약 3배 이상 높은 수치를 나타낸다. 계산된 성인의 초과발암위해도(ECR) 중 가장 높은 발암위해도 1.81×10-5를 보인 토양접촉의 ADD 값은 1.89×10-6으로, 농작물섭취(4.21×10-5) 및 토양섭취(1.00×10-5)에 비해 낮은 수치를 나타내었다. 이는 초과발암위해도(ECR) 계산에 포함된 발암계수 중 섭취 계수인 경구발암계수 (SFo)의 값은 1.5이나, 토양접촉 관련 계수 피부흡수발암계수(SFabs)의 값은 61로 경구발암계수 대비 약 40.6배 높은 수치를 나타내고 있다. 이로 인해 상대적으로 낮은 ADD값을 가진 토양접촉은 피부흡수발암계수로 인해 가장 높은 초과발암위해도를 보인 것으로 판단된다.
토양오염 위해성평가 지침의 피부흡수발암계수(SFabs)는 인용된 USEPA(2002)에 따라 비소의 SFabs = SFo/ABSGI으로 정의되어 있다. 이로 계산된(SFabs = 1.5/0.95) 1.58값을 비소의 SFabs로 적용하고 노출농도를 6.83 mg/kg하여 성인의 비소 초과발암위해도(ECR)를 계산한 결과 농작물섭취 9.93×10-6, 토양섭취 2.36×10-6, 토양접촉 4.70×10-7, 비산먼지 2.35×10-7 총 초과발암위해도(TCR)은 1.30×10-5으로 허용가능 발암위해도 기준(10-6~10-5)보다 조금 높은 수치로 산정되었다. 이는 SFabs 61로 계산된 성인의 총 초과발암위해도(TCR) 3.07×10-5 보다 낮은 값을 보였으며, 토양접촉의 초과발암위해도(ECR)은 기존 1.81×10-5에서 SFabs 수정 후 4.70×10-7로 크게 감소되었다. 그러나 농작물 섭취의 초과발암위해도(ECR)의 값 9.93×10-6은 허용가능 발암위해도 기준 최대치인 10-5에 근접하였으며, 총 초과발암위해도(TCR)를 기준치(10-6~10-5) 이내로 포함시키기 위해선 비소의 토양노출 농도가 0.525 mg/kg~5.23 mg/kg 수준이 되어야 하는 것으로 나타났다. 이는 비소의 자연배경농도보다 낮은 수치로 현재의 위해성평가 인자들은 국내실정에 맞지 않는 것으로 판단되며, 국내에 적용 가능한 위해성평가 인자 도출에 대한 연구가 요구된다.
564지점의 토양노출농도 43.47 mg/kg에 SFabs 1.58를 적용한 결과 농작물섭취 6.32×10-5, 토양섭취 1.50×10-5, 토양접촉 1.16×10-4, 비산먼지 1.54×10-6으로 총 초과발암위해도(TCR)은 8.27×10-5로 SFabs 61로 계산된 총 초과발암위해도(TCR) 1.96×10-4보다 낮은 위해도를 보였다.
SFabs 1.58로 계산된 토양접촉의 발암정화목표치의 경우 성인 21.37 mg/kg, 어린이 20.08 mg/kg으로 SFabs 61로 계산된 성인 7.21 mg/kg, 어린이 7.17 mg/kg보다 높은 수치로 토양오염 우려기준 비소 25 mg/kg에 근접한 수치로 산정되었다. 토양오염 위해성평가 지침(2006, 2009) 토양 접촉으로 인한 위해도 계산 항목의 비소 SFabs 값은 1.6으로 명시 되어 있으나, [별지 제5호서식]에서 비소의 SFabs 값을 61로 제시하였다. 즉 2006년, 2009년 토양오염 위해성평가 지침은 2개의 SFabs값이 표기되어있다.
토양오염 위해성평가 지침(2011)으로 개정됨에 따라 비소의 SFabs 1.6의 값은 삭제되었으며, 비소의 SFabs 값은 61로 지금까지 유지되고 있으나, 해당 수치에 관한 정확한 출처를 찾기 어려우며, 이는 USEPA에서 제시한 SFabs = SFo / ABSGI (1.5789 = 1.5 / 0.95)와는 큰 차이를 보임에 따라 2009년 토양오염 위해성평가 지침에 제시된 SFabs 1.6의 값이 현재 제시된 61에 비해 타당한 것으로 판단되며, 국내 토양 기준에 적합하고 효율적인 위해성평가 인자들에 관한 연구가 이루어져야 할 것으로 사료된다.
4. 결 론
주변 환경이 오염된 것으로 조사된 일보광산을 대상으로 중금속 7종에 대해 노출경로에 따른 중금속 별 인체노출량 및 위해도를 산정하였으며, 그에 따른 정화목표치를 제시함과 동시에 국내 위해성 평가 지침과 USEPA의 비소 피부흡수 발암계수(SFabs)에 따른 초과발암위해도를 비교 평가하였다.
1) 연구지역의 발암위해도는 허용가능 총 초과발암위해도 기준(10-6~10-5)보다 높은 성인 1.96×10-4, 어린이 2.09×10-4인 것으로 산정 되었으며, 총 발암위해도 대비 가장 큰 영향을 갖는 오염인자와 노출경로는 비소와 토양접촉으로 산정되었다. 비발암위해도는 위험지수(HI 1)를 넘지 않는 성인 0.221, 어린이 0.223으로 조사되었다.
2)정화목표치는 허용가능 초과발암위해도(10-6)를 기준으로 성인과 어린이를 고려하여 비소의 경우 노출경로 중 토양접촉경로에서 산정된 7.17 mg/kg로 나타났다. 비발암위해도에 따른 정화목표치는 대상부지의 중금속별 농도 값보다 높게 산출됨에 따라 비발암위해도 면에서 안전한 것으로 조사되었다.
3) 가장 위해도가 큰 비소의 자연배경농도 6.83 mg/kg를 토양노출농도로 하여 총 초과발암위해도(TCR)를 계산하면 허용가능 발암위해도 기준(10-6~10-5)을 초과하는 것으로 나타났다. 상기 위해도 기준을 만족하기 위해서는 비소의 토양노출농도는 0.23~2.25 mg/kg 범위에 속해야 하며, 이는 비소 자연배경농도의 1/3 이하 수치로 산정되었다.
4) 토양접촉경로 중 비소에 대해서 현 위해성 평가지침의 피부흡수발암계수(SFabs) 61과 USEPA가 제시한 계수 1.58 (SFabs = SFo/ABSGI)를 적용하여 각각 산정하면 어린이의 경우 7.17 mg/kg 및 20.08 mg/kg로 나타난다. 이중 USEPA에서 제시된 피부흡수발암계수를 적용한 경우가 현재 토양오염 우려기준 비소 25 mg/kg에 더 유사하게 나타나, 향후 국내 토양 기준에 적합한 위해성 평가 인자들에 관한 연구가 이루어져야 할 것으로 사료된다.
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